Журнал фізичних досліджень 23(2), Стаття 2704 [7 стор.] (2019) DOI: https://doi.org/10.30970/jps.23.2704 ЕЛЕКТРОННИЙ ЕНЕРГЕТИЧНИЙ СПЕКТР КРИСТАЛІВ CsPbBr3 та CsPbI3, МОДИФІКОВАНИЙ СПІН-ОРБІТАЛЬНОЮ ВЗАЄМОДІЄЮ С. В. Сиротюк{1}, Я. М. Чорнодольський{2}, А. С. Волошиновський{2}, Ю. В. Клиско{1} {1}Національний університет ``Львівська політехніка'', вул. С. Бандери, 12, Львів, 79013, Україна {2}Львівський національний університет імені Івана Франка, вул. Кирила і Мефодія, 8, Львів, 79005, Україна

Мета цієї праці — встановити вплив спін-орбітальної взаємодії на електронний енерґетичний спектр кристалів {$\rm CsPbBr_{3}$} та {$\rm CsPbI_{3}$}. На першому етапі розраховано парціальні густини електронних станів і виконано симетрійний аналіз електронної структури кристалів. Обчислення проведено з перших принципів у формалізмі функціонала повної електронної густини в базисі проекційно приєднаних хвиль (PAW). Напівлокальний обмінно-кореляційний потенціал обрано в узагальненому ґрадієнтному наближенні (GGA). На другому етапі електронні енерґетичні зони були отримані без урахування спін-орбітальної взаємодії. Третій етап полягав в одержанні електронного енерґетичного спектра кристалів із включенням спін-орбітальної взаємодії в схему розрахунку. Виявлено значний вплив спін-орбітальної взаємодії на значення міжзонних щілин обох кристалів. Зокрема, встановлено, що спін-орбітальна взаємодія спричинює зменшення міжзонних щілин {$\Delta{E}(\textbf{k})$} у кристалі {$\rm CsPbBr_{3}$} в точках $\Gamma$, $X$, $M$ та $R$ першої зони Бріллюена на 0.17, 0.22, 0.66 та 1.01 еВ відповідно. У кристалі {$\rm CsPbI_{3}$} виявлено зменшення міжзонних щілин у тих же точках на 0.31, 0.25, 0.73 та 1.08 еВ, відповідно. Такі значні залежності значень параметра {$\Delta{E}(\textbf{k})$} від квазіімпульсу свідчать про сильну нелокальність оператора спін-орбітальної взаємодії кристалів {$\rm CsPbBr_{3}$} та {$\rm CsPbI_{3}$}. Отже, порівняння з експериментом розрахованих параметрів електронного енерґетичного спектра, отриманих без урахування спін-орбітальної взаємодії, для кристалів {$\rm CsPbBr_{3}$} та {$\rm CsPbI_{3}$} буде некоректним. Нехтування спін-орбітальною взаємодією може призводити до значних похибок у розрахунках оптичних констант кристалів, що містять важкі елементи.Одержані параметри {$\Delta{E}(\textbf{k})$} можна застосовувати для виправлення значень міжзонних щілин кристалів {$\rm CsPbBr_{3}$} та {$\rm CsPbI_{3}$}, знайдених без використання спін-орбітальної взаємодії на основі інших теоретичних методик.

PACS number(s): 71.15.-m, 71.23.-k

pdf

1. C. K. Moller, Nature 180, 981 (1957);
   CrossRef
2. C. K. Moller, Nature 182, 1436 (1958);
   CrossRef
3. M. Kulbak, D. Cahen, G. Hodes, J. Phys. Chem. Lett. 6, 2452 (2015);
   CrossRef
4. G. E. Eperon et al., J. Mater. Chem. A 3, 19688 (2015);
   CrossRef
5. G. Murtaza, I. Ahmad, Phys. B Condens. Matter 406, 3222 (2011);
   CrossRef
6. Y. H. Chang, C. Park, K. Matsuishi, J. Korean Phys. Soc. 44, 889 (2004).
7. X. Gonze et al., Comput. Phys. Comm. 205, 106 (2016);
   CrossRef
8. P. E. Blochl, Phys. Rev. B 50, 17953 (1994);
   CrossRef
9. N. A. W. Holzwarth, A. R. Tackett, G. E. Matthews, Comput. Phys. Commun. 135, 329 (2001);
   CrossRef
10. S. V. Syrotyuk, V. M. Shved, Yu.V. Klysko, Acta Phys. Pol. A 133, 990 (2018);
    CrossRef
11. S. V. Syrotyuk, I. Ye. Lopatynskyi, V. M. Shved, N. O. Shcherban, J. Nano- Electron. Phys. 9, 05039 (2017);
    CrossRef
12. S. V. Syrotyuk, V. M. Shved, Yu. V. Klysko, J. Nano- Electron. Phys. 10, 03033 (2018);
    CrossRef
13. O. Malyk, S. Syrotyuk, Comput. Mater. Sci. 139, 387 (2017);
    CrossRef
14. O. P. Malyk, S. V. Syrotyuk, J. Electron. Mater. 47, 4212 (2018);
    CrossRef
15. S. Steiner, S. Khmelevskyi, M. Marsmann, G. Kresse, Phys. Rev. B 93, 224425 (2016);
    CrossRef
16. J. L. Janssen, Y. Gillet, S. Ponce, A. Martin, M. Torrent, X. Gonze, Phys. Rev. B 93, 205147 (2016);
    CrossRef
17. M. Ahmad et al., J. Alloys and Compounds 705, 828 (2017);
    CrossRef